Etude des processus électroniques induits par impact d’ions sur des molécules tricentriques : développements et application à H2ODirecteur de thèse

Alain Dubois

Tél. : 01 44 27 66 31 – Fax : 01 44 27 62 26

Nombre de thèses actuellement encadrées : 0,75 (2010) + 0,75 (2011) (pas d’alloc ED)

3 publications du directeur de thèse

A. Dubois, S. Carniato, P.D. Fainstein and A. Dubois, Phys. Rev. A 84, 012708 (2011).

N. Sisourat, I. Pilskog and A. Dubois, Phys. Rev. A 84, 052722 (2011).

J.. Caillat, N. Sisourat, A. Dubois, I. Sundvor, and J. P. Hansen, Phys. Rev. A 73, 014701 (2006).

ALLOCATION : acquise à partir septembre 2012.

Résumé du projet

La compréhension des processus électroniques ayant lieu au cours de collisions atomiques et moléculaires présente un intérêt déterminant pour la modélisation des nombreux phénomènes observés dans des systèmes complexes tels que les milieux atmosphériques, astrophysiques et biologiques. La modélisation des processus électroniques induits par impact d’ions sur des molécules complexes reste un défi majeur en raison du caractère multicentrique de la cible, du nombre d’électrons impliqués et de la diversité des voies de réaction ouvertes, même pour des cibles moléculaires aussi simples que H2O.
Le projet de thèse se situe dans ce contexte et porte spécifiquement sur la modélisation des processus ionisants au cours de collisions AZ+-H2O dans le domaine d’énergie du keV/u. Le projet consistera au développement d’une nouvelle méthodologie non perturbative et l’extension à ce type de cibles de codes informatiques écrits dans le groupe. Les résultats et leurs interprétations devraient représenter des benchmarks pour tester la validité des modèles (monoélectronique, électrons indépendants, quasi-atomique, …) actuellement utilisés dans la communauté.

Co-encadrant :

Jérémie CAILLAT
Des collaborations existent sur ces sujets et les développements méthodologiques : Jan-Petter Hansen (Bergen, Norvège) et Pablo Fainstein (Bariloche, Argentine), cf. référence [9].

Objectifs et description du projet

La modélisation des processus électroniques ayant lieu au cours de collisions ion-atome a atteint ces dernières années un niveau de sophistication tel que les sections efficaces calculées puissent être considérées comme précises, comparables aux données expérimentales, pour une série de systèmes prototypes à un ou deux électrons actifs [1], même dans un régime d’énergie d’impact (keV/u) où les méthodes perturbatives ne sont pas applicables. La situation est bien différente pour les collisions ion-molécule, même dans le cas où les degrés de liberté nucléaires ne sont pas considérés. L’étude de ces systèmes de collision à cibles multi-centriques reste donc un challenge, les modèles théoriques aboutis étant peu nombeux et les résultats rares. L’intérêt de l’étude de ces systèmes est néanmoins évident et s’est d’ailleurs accru récemment en raison de l’importance des processus électroniques induits par ces collisions dans de nombreux domaines, comme par exemple dans les sciences des plasmas mais aussi en biologie où l’étude des dommages par rayonnement de tissus biologiques [2] est un sujet en pleine expansion, dans le cadre du développement de l’hadronthérapie comme traitement de certains cancers. Une grande quantité de données expérimentales a déjà été collectée, par exemple pour des molécules telles que l’eau [3] ou les bases de l’ADN [4], avec un grand rafinement d’analyse des fragments (par spectroscopie de masse et modélisation par dynamique moléculaire et TD-DFT [5, 6]) formés après cassure de liaisons dont l’origine peut être à peine identifiée en raison du manque de données et interprétations théoriques. En effet, les quelques traitements théoriques qui sont utilisés actuellement pour modéliser les processus électronique de cibles moléculaires reposent sur des approches perturbatives, type premier-Born [7-9] ou ondes distordues CDW-EIS [10], classiques type CTMC [11] et non-perturbatifs mais dans un traitement monoélectronique [11,12].
Le projet de thèse se situe dans ce contexte. L’objectif est de développer un traitement semi-classique non perturbatif pour le traitement des processus électroniques ayant lieu au cours de collisions ion-molécule. Dans l’approximation soudaine (noyaux de la cible fixes), le problème se “réduit” à résoudre l’équation de Schrödinger dépendante du temps en utilisant un fonction d’onde exprimée sous forme d’un développement de produits antisymmétrisés d’orbitales atomiques et moléculaires. Un important effort de développement informatique sera nécessaire également, en étendant aux cibles multicentriques un code maison “ion-molécule diatomique” [13-14]. Cette étape devrait durer environ 12-16 mois après lesquels des calculs seront effectués sur la molécule d’eau pour servir de benchmark, après comparaison aux résultats expérimentaux, aux modèles théoriques utilisés jusqu’à présent. Cette étape qui aboutira à valider le code devrait durer environ 12 mois après lesquels la finalisation de la rédaction de la thèse sera la priorité.

[1] par exemple M. Foster, J. Colgan, and M. S. Pindzola, Phys. Rev. Lett. 100, 033201 (2008).

[2] H. Luna and E. C. Montenegro, Phys. Rev. Lett. 94, 043201 (2005).

[3] G. H. Olivera et al, Phys. Med. Biol. 43, 2347 (1998).

[4] A. Le Padellec et al, J. Phys: Conf. Ser. 101, 012007 (2008).

[5] L. Adoui et al, J. Phys. B 42, 075101 (2009).

[6] P. Lopez-Tarifa et al, Phys. Rev. Lett. 107, 023202 (2011).

[7] O. Boudrioua, C. Champion, C. Dal Cappello, and Y. V. Popov, Phys. Rev. A 75, 022720 (2007).

[8] C Champion et al, Phys. Med. Biol. 55, 6053 (2010).

[9] A. Dubois, S. Carniato, P.D. Fainstein and J.P. Hansen, Phys. Rev. A 84, 012708 (2011).

[10] B. Gervais, M. Beuve, G. H. Olivera, and M. E. Galassi, Radiat. Phys. Chem. 75, 493 (2006).

[11] H.J. Lüdde, T. Spranger, M. Horbatsch and T. Kirchner, Phys. Rev. A 80, 060702(R) (2009).

[12] P.M.M. Gabas, L. F. Errea, L. Mendez, and I. Rabadan, Phys. Rev. A 85, 012702 (2012).

[13] J. Caillat, N. Sisourat, A. Dubois, I. Sundvor, and J. P. Hansen, Phys. Rev. A 73, 014701 (2006).

[14] N. Sisourat, I. Pilskog and A. Dubois, Phys. Rev. A 84, 052722 (2011).