Contexte de la thèse

Lorsqu’une cible atomique ou moléculaire est soumise à un champ laser intense et court, un électron est arraché au système; on dit qu’il est éjecté dans le continuum. Sous l’action du champ laser, cet électron s’éloigne dans un premier temps de l’ion parent avant d’y être ramené lors du demi-cycle laser suivant, i.e. en un temps extrêmement court, de
l’ordre de quelques centaines d’attosecondes (10-18s). Cette propagation dans le continuum s’accompagne d’une augmentation de l’énergie cinétique de l’électron qui peut atteindre plusieurs centaines d’électron-Volts (eV). La longueur d’onde de De Broglie associée à l’électron, inversement proportionnelle à l’énergie cinétique, est alors de l’ordre de l’angström. Enfin, l’électron ramené sur l’ion se recombine dans l’état fondamental qui n’est rien d’autre que l’état lié dans lequel il était avant l’interaction. Il émet alors une radiation VUV (Ultraviolet du vide) de façon à respecter le principe de conservation de l’énergie totale. Ce processus d’émission radiative est connu sous le nom de génération d’harmoniques d’ordre élevé 1].
Ce phénomène étant périodique (il se reproduit à chaque demi-période du champ générateur), le rayonnement VUV, cohérent et collimaté, se présente dans le domaine temporel sous la forme d’un train d’impulsions attosecondes, l’échelle de temps caractéristique du mouvement des électrons au sein d’un système atomique ou moléculaire.
Il a très récemment été remarqué que la radiation VUV émise encode les informations liées au milieu générateur; en effet, le processus de recombinaison à la source de la génération d’harmoniques dépend non seulement du paquet d’onde électronique décrivant le retour de l’électron sur l’ion, mais aussi de la fonction d’onde fondamentale sur laquelle l’électron vient finalement se recombiner. Cela a conduit à l’émergence de la spectroscopie dite de génération d’harmoniques qui vise à révéler la structure et la dynamique de systèmes atomiques et moléculaires avec une résolution spatiale et temporelle inégalée jusqu’ici (voir, e.g., [2,3]). En ce sens le groupe ‘Harmoniques’ du CELIA a développé un ensemble d’outils expérimentaux novateurs, inspirés des techniques conventionnelles utilisées en spectroscopie nonlinéaire,
et a utilisé ces outils pour imager les comportements électronique et nucléaire de systèmes allant de l’atome aux réactions chimiques (voir [4,5] et le site Web http://harmodyn.celia.u-bordeaux1.fr). Cependant la complexité et la variété des informations obtenues au cours de ces études rendent leurs interprétations délicates et font émerger de
nouvelles interrogations quant à la modélisation du processus de génération.

Objectif de la thèse

Le but de ce projet est de développer des simulations numériques fiables pour la génération d’harmoniques permettant de décrire correctement les observations expérimentales. Nous nous attacherons à développer un modèle versatile, qui puisse être employé dans des contextes aussi différents que les spectroscopies atomique et moléculaire, la femtochimie,… Nous avons récemment introduit un modèle semi-classique qui a été employé avec succès dans le cas
atomique [6,7]; ce modèle servira de base au développement d’approches plus élaborées. En définitive, ce travail théorique, en lien étroit avec l’expérience, devrait permettre une meilleure compréhension des propriétés fondamentales des électrons et noyaux au sein de la matière.

Directeurs

  • [Bernard Pons – CELIA – Université de Bordeaux-I – 05 40 00 61 80
  • Baptiste Fabre – CELIA – Université de Bordeaux-I – 05 40 00 38 99 Financement

Co-financement CNRS-Région Aquitaine (1450 € net par mois)

Voir le site Web

http://harmodyn.celia.u-bordeaux1.fr

Références

[1] P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett 71, 1994 (1993)

[2] J. Itatani et al., Nature 432, 867 (2004)

[3] S. Hässler et al., Nature Physics 6, 200 (2010)

[4] Y. Mairesse et al., Phys. Rev. Lett. 104, 213601 (2010)

[5] H. J. Wörner et al., Science 334, 208 (2011)

[6] J. Higuet et al., Phys. Rev. A 83, 053401 (2011)

[7] D. Shafir et al., Phys. Rev. Lett. 108, 203001 (2012)