Responsable: Michel Caffarel (DR CNRS)

Financement de la thèse acquis (ANR)

Lab. de Chimie et Physiques Quantiques (CNRS-IRSAMC, Université Paul Sabatier, Toulouse)

e-mail : caffarel@irsamc.ups-tlse.fr

Site web du projet scientifique : http://qmcchem.ups-tlse.fr (à regarder!)

L’activité principale du groupe “Méthodes Monte Carlo quantiques pour la chimie” du Laboratoire de Chimie et Physiques Quantiques concerne le développement et la mise en oeuvre d’une méthode de simulation efficace de la matière à l’échelle microscopique (mise au point d’un
laboratoire “virtuel” pour les simulations quantiques). Il s’agit d’un des défis majeurs de la science et de la technologie contemporaines puisque les perspectives sont considérables: citons par exemple la
compréhension et la prédiction des effets thérapeutiques des biomolécules (conception de médicaments par ordinateur), la simulation des assemblées de molécules à l’échelle du nanomètre
(nanosciences, en particulier l’électronique moléculaire de demain), le domaine des nouveaux matériaux aux propriétés remarquables, etc.

Mathématiquement, il s’agit de résoudre un problème formidable, à savoir trouver des solutions approchées de qualité à une équation aux dérivées partielles (l’équation de Schrödinger) définie dans un espace de dimension gigantesque (trois fois le nombre d’électrons qui se comptent en milliers). Deux types d’approches sont actuellement utilisées en chimie computationnelle: les approches dites post-Hartree-Fock et DFT (Density Functional Theory). Les premières sont connues
pour être potentiellement très précises mais souffrent malheureusement d’une trop forte augmentation de l’effort numérique en fonction du nombre d’électrons. Les méthodes DFT permettent elles de traiter des systèmes bien plus gros mais s’avèrent d’une précision difficile à contrôler, ce qui peut obèrer une partie de leurs capacités prédictives.

Ces dernières années notre groupe a participé activement au développement d’une troisième voie très différente des deux premières. Cette approche novatrice est fondée sur l’utilisation de techniques probabilistes pour simuler l’équation de Schrödinger [approches connues sous le nom de“Méthodes Monte Carlo quantique” (Quantum Monte Carlo, QMC)]. Les méthodes QMC sont très attractives car, contrairement aux deux autres méthodes, elles présentent des limitations pratiques moins sérieuses, même si plusieurs aspects doivent encore être résolus pour en faire une méthode utilisable par tous. De plus, elles possèdent la propriété remarquable d’être parfaitement parallélisables et, donc, d’être très bien adaptées aux machines massivement parallèles et aux grilles informatiques de grande ampleur, des infrastructures actuellement en pleine expansion. Ces
dernières années grâce au parallélisme massif des applications remarquables ont pu être réalisées (par exemple, simulation de complexes de paires de base de l’ADN en utilisant un réseau
d’ordinateurs distribués, Réf.[1]). Très récemment, grâce à l’utilisation de CURIE, un supercalculateur “pétaflopique” (1 million de milliards de multiplications par seconde!) nous avons pu démontrer que les molécules à l’oeuvre dans la maladie d’Alzheimer étaient maintenant
accessibles au QMC (même si beaucoup reste à faire pour en faire un outil d’exploration efficace).
Les simulations pour ces sytèmes ont mobilisé simultanément les 80 000 processeurs de la machine (Réf.[2])

L’essentiel de l’activité de notre groupe concerne l’amélioration et la diffusion des méthodes QMC dans la communauté du calcul électronique tant au niveau de la théorie que des applications sur des systèmes réalistes. Le sujet que nous proposons ici porte sur la partie méthodologique, et plus particulièrement sur la mise en oeuvre d’une stratégie multi-échelle. Un premier niveau concerne les fonctions d’onde d’essai au coeur des simulations. Nous proposons de construire des
représentations permettant de décrire les différentes échelles de temps, d’espace et d’énergies présentes dans les systèmes moléculaires complexes. L’approche consistera à construire les
fonctions d’onde à partir d’éléments pré-optimisés pour les différentes parties du système (orbitales moléculaires localisées et terme de corrélation locaux). Autrement dit, nous proposons de mettre en
place une stratégie de type “lego moléculaire” qui permettra de construire de manière automatisée des fonctions d’onde d’une qualité constante pour des systèmes arbitrairement grands (voir notre
première étape dans le papier Ref.[3]). Un deuxième niveau concernera le couplage des simulations QMC avec des niveaux de description plus simples comme les descriptions de type Mécanique Moléculaire (QMC-MM) ou des modèles de continuum. Ce deuxième niveau permettra de traiter des systèmes de très grande taille, mais où seule la partie où les effets quantiques jouent un rôle fondamental sera traitée par QMC. Une telle stratégie multi-échelle permettra d’aborder des systèmes inacessibles à ce jour.

(1) M. Korth, A. Luchow, and S. Grimme J. Phys. Chem. A vol.112, 2104 (2008).

(2) A. Scemama, M. Caffarel, E. Oseret, and W. Jalby “ Quantum Monte Carlo for large chemical
systems: Implementing efficient strategies for petascale platforms and beyond” (preprint 2012).

(3) T. Bouabça, B. Braida, and M. Caffarel, “Multi-Jastrow trial wavefunctions for electronic
structure calculations with quantum Monte Carlo” J. Chem. Phys. vol. 133, 044111 (2010).